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Jul 22, 2023

Eine neuartige Art von Pflanzenkohle aus chitinhaltigen Hermetia illucens-Abfällen mit einem eingebauten

Wissenschaftliche Berichte Band 13,

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 8306 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Bei der Insektenzucht entstehen Abfälle in Form von Insektenkot und Futterresten. Darüber hinaus bleibt ein spezifischer chitinhaltiger Abfall in Form von Insektenlarven und Puppenexuvien zurück. Neuere Forschungen versuchen, dem entgegenzuwirken, indem sie beispielsweise Chitin und Chitosan herstellen, also Mehrwertprodukte. Der Ansatz der Kreislaufwirtschaft erfordert die Erprobung neuer, nicht standardisierter Managementmethoden, mit denen Produkte mit einzigartigen Eigenschaften entwickelt werden können. Bisher wurde die Möglichkeit der Biokohleproduktion aus chitinhaltigen Abfällen von Insekten nicht untersucht. Hier zeigen wir, dass die Puppen von Hermetia illucens für die Biokohleproduktion geeignet sind, die wiederum ursprüngliche Eigenschaften aufweist. Wir haben festgestellt, dass die Pflanzenkohle einen hohen Stickstoffgehalt aufweist, der bei Materialien natürlichen Ursprungs ohne künstliche Dotierung selten erreichbar ist. Diese Studie präsentiert eine detaillierte chemische und physikalische Charakterisierung der Pflanzenkohle. Darüber hinaus hat eine ökotoxikologische Analyse gezeigt, dass die Pflanzenkohle das Wurzelwachstum der Pflanzen und die Vermehrung des Bodenwirbellosen Folsomia candida stimuliert und keinen toxischen Effekt auf dessen Sterblichkeit hat. Dies prädestiniert diese neuartigen Materialien mit bereits eingebauten stimulierenden Eigenschaften für den Einsatz in der Agrarwirtschaft, beispielsweise als Träger für Düngemittel oder nützliche Bakterien.

In den letzten Jahren hat die industrielle Nutzung von Insekten zur Futter- und Lebensmittelproduktion zugenommen, insbesondere in Gebieten, in denen Insekten traditionell nicht gefressen werden1. In Europa erlaubte die Europäische Union mit Inkrafttreten der Verordnung (EU) 2017/893 der Kommission erstmals die Verwendung von Insekten und Insektenproteinen bei der Herstellung von Tierfutter für Aquakulturen. Zu den Insektenarten, die die in der oben genannten Verordnung festgelegten Sicherheitsanforderungen erfüllen, gehören Acheta Domesticus (Linnaeus, 1758), Alphitobius diaperinus (Panzer, 1797), Gryllodes sigillatus (Walker, 1869), Gryllus assimilis (Fabricius, 1775) und Hermetia illucens (Linnaeus). , 1758), Musca Domestica (Linnaeus, 1758) und Tenebrio molitor (Linnaeus, 1758)2. Zwei spätere Umsetzungsverordnungen der EU-Kommission genehmigten Locusta migratoria (Linnaeus, 1758)3 und T. molitor4 als neuartige Lebensmittel für Menschen. Mittlerweile sind auch A. Domesticus und A. Diaperinus zugelassen.

Die Gesetzesänderungen werden die schnellere Entwicklung neuer Branchen in der Lebensmittel- und Futtermittelindustrie ermöglichen, die auf der Produktion von Insekten basieren. Insektenkot in Kombination mit Futterresten, die häufig verstorbene Insekten enthalten, wird mit zunehmendem Einsatz von Insekten in der Lebensmittelproduktion in größeren Mengen anfallen. Diese Abfälle werden in der Regel als Pflanzendünger5 verkauft und können auch als Substrat bei der Biogaserzeugung6,7 eingesetzt werden. Holometabolische Insekten produzieren auch chitinhaltige Abfälle – Puppen, auch Puppenexuvien genannt, die das Exoskelett von Puppen darstellen. Dieser Abfall bleibt nach dem Auftauchen der erwachsenen Form des Insekts zurück. In der Regel werden Puppen zusammen mit allen anderen Abfällen aus der Nachproduktion entsorgt oder von Insekten in jüngeren Entwicklungsstadien gefressen (basierend auf unseren Erfahrungen mit der Züchtung von H. illucens). In einigen Arten von Zuchtsystemen für bestimmte Insektenarten können sie jedoch leicht gesammelt werden. Dies ist bei H. illucens der Fall, wo bei der Zucht große Mengen an Puppen entstehen. Es gibt Hinweise auf den Nutzen dieser Abfallart bei der Chitinproduktion8.

Eine weitere Möglichkeit, die noch nicht erforscht wurde, ist die Verwendung von Puppen zur Herstellung von Pflanzenkohle, die als neuartige Methode zur Verwertung dieser Art von Abfällen angesehen werden könnte. Pflanzenkohle bzw. Biokohlenstoff entsteht durch den thermischen Abbau (Pyrolyse) organischer Stoffe wie Pflanzenmaterial oder Bioabfälle (Klärschlämme oder Biogasrückstände)9. Pflanzenkohle kann als Adsorptionsmittel in chemischen und industriellen Prozessen verwendet werden und als Bodenverbesserer wirken, der die Kohlenstoffbindung im Boden, die Treibhausgasemissionen (THG), die Wasser-Luft-Bedingungen sowie das Pflanzenwachstum beeinflusst10.

H. illucens (die schwarze Soldatenfliege – BSF) ist ein Insekt aus der Ordnung der Zweiflügler (Stratiomyidae), die auf der Nord- und Südhalbkugel verbreitet ist. In den letzten Jahren hat das Interesse an diesem Insekt aufgrund seiner interessanten Eigenschaften und vielfältigen Verwendungsmöglichkeiten zugenommen. Es kann bei der Nutzung und Reinigung verschiedener organischer Abfallstoffe in einem Prozess namens Entomoremediation11,12,13,14,15 eingesetzt werden. Studien16,17,18,19 haben gezeigt, dass es auch als Futter für andere Tiere sowie bei der Biodieselproduktion verwendet werden kann und als Quelle für neue antimikrobielle Verbindungen dienen kann20.

Nach unserem besten Wissen gibt es keine Veröffentlichungen, die sich mit der Verwendung chitinhaltiger Abfallstoffe von Insekten bei der Biokohleproduktion befassen. Die Herstellung und Anwendung von Pflanzenkohle aus isoliertem Garnelenchitin als Farbstoffabsorber wurde kürzlich von Zazycki et al.21 untersucht. Obwohl die Herstellung von Biokohle aus Chitin gute Entfärbungseigenschaften aufweist, weist sie grundlegende Nachteile auf, darunter Kosten und Auswirkungen auf die Umwelt (bei der Gewinnung von Chitin werden aggressive Chemikalien eingesetzt). Die Puppen von H. illucens enthalten Chitin, und die Herstellung von Pflanzenkohle direkt daraus würde die Extraktionskosten minimieren und theoretisch ermöglichen, die positiven Sorptionseigenschaften von Chitin aufrechtzuerhalten und auf die Pflanzenkohle zu übertragen. Darüber hinaus weist es auf eine neue Art des Umgangs mit chitinhaltigem Abfallmaterial hin und würde den auf dem Markt verfügbaren Bestand an reinem Chitin aus Meeresquellen nicht verringern, sondern sollte stattdessen für die Entwicklung wertvollerer Produkte (z. B. Chitin-Wundverbände) verwendet werden22. Mit Blick auf den aggressiven Umgang des Menschen mit den Meeres- und Ozeanressourcen (Überfischung) und deren verheerende Verschmutzung dürfte sich auch die direkte Nutzung von chitinhaltigen Insektenabfällen zur Biokohleproduktion ohne vorherige Gewinnung von Chitin als umweltfreundlicher erweisen als die von Chitin Teile von Krill oder Garnelen.

Hier haben wir Pflanzenkohle hergestellt und charakterisiert, die aus chitinhaltigem Insektenabfallmaterial – den Puppen von H. illucens – gewonnen wird. Zusätzlich zu den physikalisch-chemischen Eigenschaften wurde eine eingehende Analyse des Gehalts der potenziell in Pflanzenkohlen vorkommenden Schadstoffe (Schwermetalle und polyzyklische aromatische Kohlenwasserstoffe (PAK)) sowie der Toxizität der Pflanzenkohlen anhand verschiedener Biotests (Collembola-Reproduktionstest) bewertet , Phytotoxkit, Microtox).

Als Insektenmaterial für die Biokohleproduktion wurden Puppen von H. illucens-Pupae ausgewählt. Die H. illucens-Larven wurden in Gruppen im Labor des Instituts für Agrarphysik der Polnischen Akademie der Wissenschaften in Lublin (Polen) in einem Behälter aus Plexiglas (86 cm × 53 cm × 46 cm) aufgezogen. Die Anzahl der Larven im Behälter lag im Bereich von 1500–2000 Individuen. Die Kulturbedingungen waren: eine Temperatur von 27 ± 1 °C mit einer Substratfeuchtigkeit von 50–80 % im Dunkeln. Die Larven wurden auf Kokosfasern gezüchtet und mit kommerziellem Karpfenfischfutter (Hersteller: FloraZoo, Chełmża, Polen) mit folgender Zusammensetzung gefüttert: 54,80 % Kohlenhydrate, 25,00 % Protein, 5,00 % Fett und Öl, 5,80 % Rohfaser, 5,70 % Asche, 1,25 % Lysin, 1,00 % Calcium, 0,97 % Phosphor und 0,40 % Methionin (Prozentangaben beziehen sich auf das Trockengewicht (DW)). Unter diesen Bedingungen verwandelten sich die Larven nach 16 Tagen in Puppen. Die Puppen krochen aus diesem Behälter auf der Suche nach trockenen Orten zur Verwandlung, wurden dann eingesammelt und in das Insektarium überführt, wo die Fliegen schlüpften. Für die weitere Pflanzenkohleproduktion wurden Puppen aus der Zucht von H. illucens so wie sie waren, ohne jegliche Reinigungsstufe, entnommen. Das Überspringen der Reinigungsstufe hing damit zusammen, dass die Puppen nur leicht mit dem Substrat kontaminiert waren und das Weglassen zusätzlicher Behandlungen vor der Pyrolyse wirtschaftlich vorteilhaft sein könnte.

Die Pyrolyse wurde in einem modifizierten Laborofen (L15/12, LAC, Tschechische Republik) mit Gaszufuhr durchgeführt. Die luftgetrockneten Puppen wurden in Quarzröhrchen gegeben und in den Ofen eingeführt. Bevor mit dem Erhitzen begonnen wurde, wurde die Luft im Ofen durch einstündiges Einblasen von Stickstoff (99,99999 % Reinheit) aus einem Generator (Zefiro 5HP, Cinel, Portugal) mit einer Durchflussrate von 5 l/min ersetzt. Die Puppen wurden 30 Minuten lang bei drei Temperaturvarianten pyrolysiert: 500 °C, 600 °C und 700 °C. Der Stickstofffluss war während des Pyrolyseprozesses konstant. Als die Temperatur im Ofen der Umgebungstemperatur entsprach und die Proben abgekühlt waren, wurde der Stickstofffluss gestoppt und die Biokohle aus dem Ofen entfernt. Die Pflanzenkohlen waren mit H500, H600 oder H700 gekennzeichnet. Abbildung 1 zeigt die strukturellen Eigenschaften des ursprünglichen Materials und der produzierten Pflanzenkohle. Die bei allen Temperaturen erzeugte Pflanzenkohle von H. illucens behielt die makroskopische Struktur der Puppen bei.

Das Vorkommen von Hermetia illucens puparia und daraus gewonnener Pflanzenkohle.

Der pH-Wert der Pflanzenkohle wurde in destilliertem Wasser im Verhältnis 1:20 (Gew./Vol.) gemessen, nachdem die Proben 1,5 Stunden lang bei 300 U/min geschüttelt wurden (HD40d multi, HACH, CO, USA). Die DWs der Proben wurden nach 24-stündigem Trocknen bei 105 °C bestimmt. Die flüchtigen Feststoffe (VS) und der Aschegehalt wurden nach zweistündigem Verbrennen der Proben in einem Muffelofen bei 550 °C analysiert. Eine porosimetrische Analyse wurde mit einem Micromeritics Accelerated Surface Area and Porosimetry System (ASAP 2420)-Analysegerät (Norcross, GA, USA) durchgeführt. Die Proben wurden bei 200 °C entgast, um in Glasröhrchen einen stabilen Druck von 0,005 mm Hg zu erreichen. Anschließend wurden sie in flüssigen Stickstoff gegeben, wobei gasförmiger Stickstoff dosiert wurde (Adsorption), bis ein bestimmter P/Po-Druck erreicht wurde, entsprechend den zuvor programmierten und zur Bildung einer Adsorptionskurve ausgelegten Messpunkten. Während der Desorption wurde der in die Poren der analysierten Proben eingetragene Stickstoff durch Reduzierung des Drucks in den Glasröhrchen entfernt. Die spezifische Oberfläche (SSA) der Pflanzenkohle wurde auf Basis der Brunauer-Emmett-Teller-Gleichungen (BET) berechnet (Mehrschichtadsorption). Die dynamische gravimetrische Wassersorption wurde mit einem Dynamic Vapor Sorption (DVS) Intrinsic-Analysator (SMS, Vereinigtes Königreich) bei 20 °C gemessen. Der Gehalt an C, H und N wurde mit einem CHN 2004-Analysegerät (Perkin Elmer, USA) bestimmt. Der Gesamt-O-Gehalt wurde durch Subtraktion wie folgt bestimmt23:

Der Gesamt-S-Gehalt wurde durch ICP-OES-Analyse bestimmt (Details unten). Die Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FT-IR)-Spektren der Proben wurden mit einem Nicolet 6700A FT-IR-Spektrometer (Thermo Scientific) aufgezeichnet, das mit einer abgeschwächten Diamant-Totalreflexion (ATR) ausgestattet ist. Die Extinktionswerte wurden zwischen 400 und 4000 cm−1 ermittelt. Jedes Spektrum resultierte aus 128 Scans bei einer Replikation. Die Spektren wurden aus fünf Replikationen24 mit der Software SpectraGryph 1.2 (Dr. Friedrich Menges, Deutschland) gemittelt.

Die Rasterelektronenmikroskopie (REM) der Oberflächenmorphologien der Proben wurde mit einem Ultra Plus der Carl Zeiss AG (Oberkochen, Deutschland) bei einem Vergrößerungsbereich zwischen 150-fach und 50.000-fach ohne Beschichtung durchgeführt. Die mikroskopischen Aufnahmen wurden mit der Hochvakuum-Sekundärelektronen-Detektionstechnik erstellt. Die Fotografie der energiedispersiven Röntgenspektroskopie (EDX) wurde mit einem im REM montierten energiedispersiven Spektroskopiedetektor (EDS) (Brucker, Billerica, MA, USA) mit einer Auflösung von 123 eV und einer Strahlenergie von 20 kV erreicht. Die Probenscanzeit betrug 300 s (Echtzeit).

Die Röntgenbeugungsmuster (XRD) der Biokohlen wurden mit Co-Kα-Strahlung (λ = 1,78901 nm) unter Verwendung eines Empyrean-Instruments (Malvern PANalytical, UK) analysiert, das bei 40 kV und 25 mA betrieben wurde. Ein Nickelfilter wurde verwendet, um die Kβ-Co-Röntgenstrahlen des einfallenden Strahls zu absorbieren. Das Beugungsmuster wurde mit einer Scanrate von 0,008° s−1, einer 2θ-Schrittweite von 0,02° und einer Zeit von 2,5 s pro Schritt aufgezeichnet.

Die Mineralisierung der Pflanzenkohleproben erfolgte in einer Lösung aus HNO3 + HCl im Verhältnis 3:1 + 2 ml HF/Probe. Der Elementgehalt wurde mit einem induktiv gekoppelten Plasma-optischen Emissionsspektroskopiesystem (ICP-OES) (Thermo Scientific iCAP Series 6500) gemäß Bulak et al.25 bestimmt. Zur Bestimmung der Elemente wurden folgende Wellenlängen (nm) verwendet: Al 396,152, As 189,042, Ba 493,409, Be 265,045, Ca 184,006, Cd 226,502, Co 228,616, Cr 267,716, Cu 324,754, Fe 261,187, Ga 417 .206, Hg 184.950, K 766,490, Li 670,784, Mg 285,213, Mn 259,373, Mo 204,598, Na 589,592, Ni 231,604, P 178,284, Pb 220,353, S 180,731, Sc 361,384, Se 196,090 , Sr 421.552, V 310.230 und Zn 206.200. Der interne Standard von Y wurde jeder Probe in einer Konzentration von 5 ppm zugesetzt.

Stammlösungen von Ni2+, Cd2+ und Pb2+ wurden durch Auflösen von Ni(NO3)2·6H2O, Cd(NO3)2·4H2O und Pb(NO3)2 in entionisiertem Wasser (HLP10, Hydrolab, Polen) hergestellt. HNO3 oder NaOH wurden verwendet, um den pH-Wert der Endlösungen auf 5 einzustellen. Die Konzentration an Metallionen in der Endlösung betrug 100 mg l−1. Jede untersuchte Pflanzenkohleprobe (100 mg) wurde mit jeweils 10 ml der Metallionenlösungen gemischt und 24 Stunden lang bei 250 U/min bei Raumtemperatur (22 ± 2 °C) gerührt. Anschließend wurden die Biokohlen durch 5-minütige Zentrifugation bei 12.000 U/min26 von der Hintergrundlösung getrennt. Der Metallgehalt in der Hintergrundlösung wurde mit einem ICP-OES (Thermo Scientific iCAP Series 6500) gemessen.

Der frei gelöste (Cfreie) PAK-Gehalt wurde in Wassersuspensionen bestimmt27. Ein Gramm mit Mörser und Pistill gemahlene Pflanzenkohle (DW) wurde in Glaskolben (50 ml) mit 0,35 g Polyoxymethylen (POM) und 40 ml Milli-Q-Wasser (0,2 gl−1 NaN3 wurden als Biozid eingesetzt) ​​geschüttelt. Nach 28 Tagen wurden die POM-Streifen aus der Lösung entfernt, mit Seidenpapier abgewischt und mit Heptan:Aceton (20 ml, 4:1, v/v) durch horizontales Schütteln (48 h) extrahiert. Vor der Extraktion wurden deuterierte 16 PAKs in Isooctan (jeweils 180 ng, interner Standard) zugegeben. Ein Aliquot von 20 ml der organischen Phase (nach der POM-Extraktion) wurde auf einem Rotationsvakuumkonzentrator (RVC 2-25CD plus, Martin Christ, Deutschland) auf 1 ml eingedampft. Der Extrakt wurde in ein Gaschromatographie-Fläschchen (GC) überführt und mittels Gaschromatographie-Massenspektrometrie (GC-MS) analysiert.

Die Bestimmung des mit organischen Lösungsmitteln extrahierbaren PAK-Gehalts (Ctot) umfasste die Extraktion der Proben über die Soxhlet-Methode mit Toluol (125 ml) für 24 Stunden bei 160 °C (Probengewicht 1 g DW) und die anschließende Reinigung konzentrierte Extrakte unter Verwendung von Dimethylformamid (DMF)/Hexan, wie von Brändli et al.28 beschrieben. Die wieder gesammelte Phase wurde reduziert und auf eine offene Mikroglassäule (150 mm × 7 mm Innendurchmesser) aufgetragen, die (von unten nach oben) mit Glaswolle, deaktiviertem Kieselgel (10 % Milli-Q-Wasser, 3 cm) und gefüllt war wasserfreies Natriumsulfat, das mit 5 ml Heptan vorgewaschen wurde. Der Extrakt wurde mit 10 ml Heptan eluiert. Die Aufkonzentrierung des Eluats auf ein Volumen von 0,5 ml erfolgte wiederum mit einem Rotationsvakuumkonzentrator. Deuterierte PAH-Mix 9-Standards (100 ng µl−1 jeder Komponente in Cyclohexan) wurden von Dr. Ehrenstorfer GmbH (Augsburg, Deutschland) bezogen und zur Herstellung einer internen Standardmixlösung mit bekannter Konzentration verwendet. Der interne Standard wurde jeder Probe vor der Extraktion zugesetzt.

Die endgültigen konzentrierten Extrakte wurden mit Gaschromatograph (Trace 1300) und Massenspektrometrie (ISQ LT) (GC-MS, Thermo Scientific) analysiert. Eine Rxi®-5 ms Crossbond® 5 % Diphenyl und 95 % Dimethylpolysiloxan verschmolzene Kapillarsäule (30 m × 0,25 mm ID × 0,25 μm Filmdicke) von Restek (USA) wurde mit Helium als Trägergas bei konstanter Durchflussrate verwendet von 1 ml min−1. Die GC-Ofentemperatur wurde so programmiert, dass sie von 75 °C (Haltezeit 0,5 Min.) auf 245 °C bei 25 °C·min−1 und dann auf 300 °C bei 4 °C·min−1 (Haltezeit 1 Min.) ansteigt. . Die Injektor- und Detektortemperaturen betrugen 310 °C. Die Massenspektren wurden im Elektronenionisationsmodus aufgenommen, während der Selected Ion Monitoring (SIM)-Modus mit molekularen Ionen selektiv für einzelne PAHs durchgeführt wurde. Die Bestimmungsgrenzen (LOQ) lagen abhängig von den einzelnen PAKs zwischen 0,0002 und 0,3110 ng l−1 (Cfrei) und zwischen 0,1 und 0,7 µg kg−1 (Ctot) für PAK-Konzentrationen und wurden aus dem Dreifachen der Nachweisgrenze (LOD) ermittelt ).

Tests an Collembola Folsomia candida wurden nach der Methode 232 der Organisation für wirtschaftliche Zusammenarbeit und Entwicklung (OECD) durchgeführt. Die Testendpunkte waren die Mortalität und Reproduktion von F. candida. Die 10 zufällig ausgewählten Individuen aus einer Synchronkultur (im Alter von 10–12 Tagen) wurden in das Testgefäß mit 30 g Bodenprobe gegeben. Während des Tests wurde den Organismen Trockenhefe in einer Menge von 10 mg pro Gefäß gefüttert. Die Testgefäße wurden bei einer Temperatur von 20 ± 1 °C, einer Beleuchtungsstärke von 400–800 Lux und einer 16/8 Photoperiode (Tag/Nacht) inkubiert. Die Bodenfeuchtigkeit, eingestellt auf 40–60 % Wasserhaltekapazität, wurde einmal wöchentlich überwacht. Die Tests wurden in drei Wiederholungen pro Testprobe durchgeführt. Nach 28 Tagen wurden die Individuen vom Testgefäß getrennt, um die Anzahl der erwachsenen und jugendlichen Individuen zu bestimmen. Die Zählung der Organismen erfolgte manuell anhand von Fotos, die mit einer Digitalkamera aufgenommen wurden.

Um die Wirkung der Proben auf Lepidium sativum-Pflanzen zu bewerten, wurde ein Phytotoxkit-Test durchgeführt. Der Bewertungsparameter war die Hemmung des Wurzelwachstums nach dreitägiger Exposition gegenüber Pflanzenkohlen in der festen und wässrigen Phase. Die flüssige Phase wurde gemäß dem Protokoll EN 12457-229 hergestellt. Die Bodenproben wurden mit entionisiertem Wasser im Verhältnis 1:10 (Gew.Vol., Boden:Wasser) gemischt und anschließend in einem Rotationsschüttler bei 10 U/min geschüttelt. Der erhaltene Extrakt wurde durch Filter mit einer Porosität von 0,45 µm filtriert und die daraus gewonnene Lösung für weitere Tests verwendet.

Die Bewertung der Toxizität des Extrakts gegenüber Aliivibrio fischeri wurde auf der Grundlage von Microtox®-Tests mit einem Microtox M500-Analysegerät durchgeführt. Die Lumineszenzhemmung wurde nach 15-minütiger Exposition der Extrakte gegenüber A. fischeri bestimmt. Zur Analyse der Ergebnisse wurde die Software Microtox Omni eingesetzt. Die Bioassays wurden in 6 Wiederholungen durchgeführt. Die Analyse und Längenmessungen wurden mit der Software Image Tool 3.0 durchgeführt.

Alle Analysen wurden mit mindestens drei Wiederholungen durchgeführt. Jeder Wert stellt den Mittelwert ± SD dar (n = 3). Eine Varianzanalyse (ANOVA) und der Post-hoc-Tukey-Test (Statistica 13.1) wurden durchgeführt, um die Signifikanz der Unterschiede (p < 0,05) zwischen den verglichenen Mittelwerten zu beurteilen.

Die physikalisch-chemischen Eigenschaften sind in Tabelle 1 dargestellt. H500 und H700 waren hinsichtlich des pH-Werts sehr ähnlich, während H600 deutlich niedrigere Werte aufwies. Der pH-Wert der Pflanzenkohle war überwiegend basisch. Die Unterschiede in der Trockenmasse zwischen den untersuchten Pflanzenkohlen waren nicht signifikant und betrugen etwa 95 ± 0,3 %. Der Aschegehalt stieg mit der Temperatur. Diese Veränderungen waren signifikant (p < 0,05; außer H600) und 2,9–3,5-mal höher als im Rohmaterial.

Die durch Wasserdampf gemessene SSA war für H500 am höchsten und für H700 am niedrigsten (Tabelle 1). Im Gegensatz dazu zeigte die durch N2-Adsorption gemessene BET-SSA niedrige SSA-Werte im Bereich von 2–12 m2 g−1 und keine lineare Abhängigkeit von der Temperatur (SSA war für H600 am höchsten). H600 hatte die kleinste Porenweite und H500 die größte, wobei H700 in der Mitte lag (Tabelle 1).

Der Gehalt an C, H, N, O und S für H500, H600 und H700 lag in den Bereichen 40,635–45,505 %, 1,675–0,825 %, 7,235–5,600 %, 13,277–3,521 % bzw. 0,685–0,790 % (Tabelle 1). Das Verhältnis von H/C nahm mit steigender Temperatur deutlich ab. Darüber hinaus nahm auch das Verhältnis von O/C ab (p < 0,05) (Tabelle 1).

Abbildung 2A zeigt die Adsorptions-Desorptions-Isothermen von Wasserdampf, die für Biokohle erhalten wurden. Die Isothermen waren vergleichbar mit Typ IVa (gemäß der International Union of Pure and Applied Chemistry, IUPAC), obwohl das Plateau bei einem höheren Wasserdampfdruck nicht beobachtet wurde30, was durch detailliertere Erkenntnisse aus der N2-Sorption bestätigt wurde. Die Form der Hystereseschleife deutete auf das Vorhandensein kleiner Schlitze in der Oberfläche des Materials hin30. Abbildung 2A legt auch die Existenz ziemlich einheitlicher Mesoporen nahe.

Adsorptions-Desorptions-Isothermen für: (A) Wasserdampf und (B) Stickstoffgas für Biokohle aus Hermetia illucens puparia.

Der Verlauf der N2-Adsorptions-Desorptionskurven ähnelte der Adsorption vom Typ IV (IUPAC-Klassifizierung) (Abb. 2B), und die Hysteresen waren in allen Fällen dem H3-Typ am ähnlichsten. Zwischen 0,4 und 0,5 P/Po trat ein starker Abfallschwellenwert auf.

Abbildung 3A–C zeigt SEM-Bilder von Puppen. Die Innenseiten der Puppen waren durch unregelmäßige Zellen gekennzeichnet (Abb. 3B). Von außen ist das Vorhandensein von Haaren zu erkennen (Abb. 3C). Nach der Pyrolyse wird die verborgene Organisation der Puppenbildungszellen sichtbar, die einer Wabenstruktur ähnelt (Abb. 3D–F). Unter einer 10.000-fachen Vergrößerung (Abb. 3G–I) können Details der Poren beobachtet werden. Die Oberfläche von H500 war glatt und es waren keine Poren zu erkennen, während die zentrale Vertiefung der Wabenstruktur mit Asche (einem hellen Material) gefüllt war (Abb. 3G). H600 hatte eine gut entwickelte poröse Struktur mit unterschiedlichen Porengrößen (Abb. 3H). H700 hatte eine stark faltige Oberfläche ohne deutlich sichtbare Poren. Bei einer stärkeren Vergrößerung von 20.000-fach und 50.000-fach (Abb. 4) waren auf der Oberfläche der H500-Pflanzenkohle noch keine Poren sichtbar. Im Gegensatz dazu waren in der H600-Probe zahlreiche, teilweise mit Asche gefüllte Poren zu sehen, in der H700-Probe waren jedoch wiederum keine Poren sichtbar. Abbildung 5 zeigt die Verteilung ausgewählter Elemente im H600-Material, das aufgrund der sichtbaren Porenstruktur als das interessanteste ausgewählt wurde. Die Elemente Ca, Cl, K, Mg, O, P und S bilden auf der Oberfläche deutliche Cluster, die den Stellen entsprechen, an denen Asche vorhanden war. Darüber hinaus zeigte die EDX-Karte, dass N gleichmäßig auf der karbonisierten Probenoberfläche verteilt war (Abb. 5).

REM-Aufnahmen von Hermetia illucens puparia in verschiedenen Vergrößerungen: (A) 200×, (B) 500× und (C) 500×. REM-Aufnahmen von Biokohlen aus Hermetia illucens puparia: (D) H500 bei 1500× und (G) 10.000×; (E) H600 bei 2000× und (H) 10.000×; (F) H700 bei 2000× und (I) 10.000×.

REM-Aufnahmen von Biokohlen aus Hermetia illucens puparia: (A) H500 (20.000×); (B) H600 (20.000×); (C) H600 (50.000×); (D) H700 (20.000×); (E) H700 (50.000×).

EDX-Oberflächenkarten ausgewählter Elemente (10.000-fache Vergrößerung) in H600-Pflanzenkohle. Das Bild oben links zeigte ein REM-Bild der Probe.

In den Pflanzenkohleproben und Puppen wurden 27 Elemente bestimmt (Tabelle 2). In Abhängigkeit von der Pyrolysetemperatur lassen sich drei Muster in der Änderung der Elementkonzentrationen unterscheiden. In der ersten Gruppe stiegen die Konzentrationen von Al, As, Ba, Co, Cr, Fe, K, Mg, Mo und Na in der folgenden Reihenfolge an: H600 < H500 < H700 (Tabelle 2). In der zweiten Gruppe stiegen die Werte von Cd, Ni und Se in der folgenden Reihenfolge: H600 < H700 < H500. Im Allgemeinen trat in beiden Elementgruppen die niedrigste Konzentration eines bestimmten Elements bei einer Temperatur von 600 °C auf. Die dritte Gruppe waren Elemente, deren Konzentrationen mit steigender Pyrolysetemperatur anstiegen: Ca, Cu, Mn, P, S und Sr (dh H500 < H600 < H700). Pb war das einzige Element, dessen Konzentration mit steigender Pyrolysetemperatur abnahm. Für Elemente wie Be, Ga, Hg, Li, Sc und V waren Änderungen in ihrem Gehalt in keinem der untersuchten Materialien signifikant (p < 0,05).

Abbildung 6A zeigt die FT-IR-Spektren der untersuchten Pflanzenkohle. Die in dieser Studie erhaltenen Materialien wiesen eine geringe Anzahl charakteristischer Banden auf, die hauptsächlich im Bereich von 800–1800 cm−1 lagen (Tabelle 3). Darüber hinaus hatten die Biokohlen nur eine gemeinsame Bande mit dem Rohmaterial, die bei etwa 870–890 cm−1 lag und der aromatischen C-H-Ringstreckung in einem Saccharidring21 oder der C-H-Biegung und C=C-Biegung in Alkenen8 entsprach. Alle Pflanzenkohlen zeigten Banden um 710 und 872 cm−1, aber nur H500 wies eine schwache Bande bei 1108 cm−1 auf, die laut Qambrani et al.31 einer symmetrischen CO-Streckung, z. B. in Cellulose und Hemicellulose, entsprach. Interessanterweise hatte H600 die höchste Intensität einer Bande bei 1024 cm−1, was der asymmetrischen C-O-C-Streckung in einem Saccharidring entsprach, aber die niedrigste Intensität einer Bande bei 1390 cm−1 (aromatisches C=C, aliphatisches α). -C–H2, phenolische O–H-Biegung31, CH-Biegung und CH3-symmetrische Verformung20.

(A) FT-IR-Spektrum von Biokohlen (H500–H700), erhalten aus Hermetia illucens puparia und (B) XRD-Muster, erhalten für H600-Biokohle.

Abbildung 6B zeigt ein Beispiel der Röntgenbeugungsmuster der H600-Pflanzenkohle, die allen erhaltenen Pflanzenkohlen gemeinsam waren. Markant war ein scharfer Peak um 26,6 2θ°. Außerdem wurden für H. illucens-Biokohlen die Hauptpeaks bei 34,2°, 42,2°, 46,1°, 50,8°, 55,0° bzw. 56,0° gefunden. Das Beugungsprofil zeigte das Vorhandensein von Calcit (CaCO3) (basierend auf der Datenbank des International Center for Diffraction Data (ICDD) PDF4 + 2018).

Die untersuchten Pflanzenkohlen zeichneten sich durch die höchste Adsorptionsfähigkeit für Pb aus (der Durchschnitt aller Materialien zusammen betrug 9,6 ± 0,4 mg Pb g−1) (Abb. 7). Der nächsthöhere Wert war Cd (8,8 ± 0,3 mg Cd g−1) und die niedrigste Adsorption wurde für Ni (6,9 ± 0,5 mg Ni g−1) festgestellt (Abb. 7). Die Pyrolysetemperatur beeinflusste die Adsorptionsfähigkeit verschiedener Metalle. Die H700-Pflanzenkohle hatte eine deutlich höhere Sorptionskapazität für Ni (7,38 ± 0,09 mg Ni g−1) als die anderen bei niedrigeren Temperaturen pyrolysierten Pflanzenkohlen. Die höchste Menge an Cd wurde wiederum von der H600-Pflanzenkohle absorbiert (p < 0,05) und betrug 9,19 ± 0,10 mg Cd g−1. Die Adsorptionskapazität von Pb nahm mit der Pyrolysetemperatur zu, sodass H700 durch die höchste Menge an adsorbierten Pb-Ionen gekennzeichnet war (10,05 ± 0,06 mg Pb g−1).

Adsorption ausgewählter Schwermetalle an Biokohlen (H500, H600, H700), die aus Hermetia illucens puparia gewonnen werden. Mittelwerte ± SD (n = 3). Unterschiedliche Buchstaben zeigten statistisch signifikante Unterschiede an (Tukey-Test, p < 0,05).

Bei allen Pflanzenkohlen hatte Naphthalin (NAP) den höchsten Anteil an der Gesamtsumme der PAKs und lag zwischen 49,5 und 59,6 % (Tabelle 4). In H500 und H700 war auch Acenaphthylen (ACY) weit verbreitet (19,2–25,0 %), ebenso wie Phenanthren (PHE) in H600 (17,3 %). Der Gehalt an Benzo[a]pyren (BaP), das für seine krebserregenden Eigenschaften bekannt ist, nahm mit der Pyrolysetemperatur ab. Der C-freie PAK mit dem höchsten Beitrag war ebenfalls NAP (90,0–92,4 % der Gesamtsumme). An zweiter Stelle in jedem Material stand Acenaphthen (ACE) mit einem Anteil von 2,8–3,6 % an der Gesamtsumme, und an dritter Stelle standen Fluoren (FLO) sowohl in H500 als auch in H700 (2,6–2,7 %) und Anthracen (ANT). ) in H600 (1,7 %) (Tabelle 4).

Unter allen Pflanzenkohlen hatte NAP auch den höchsten Anteil an der Gesamtsumme der PAK im Wasserextrakt (Cfreies PAK), nämlich 90,0–92,4 % (Tabelle 4). Der nächstgrößte Beitragszahler in jedem Material war Acenaphthen (ACE) mit einem Anteil von 2,8–3,6 % an der Gesamtsumme. In allen Pflanzenkohlen wurde auch Fluoren (FLO) im Konzentrationsbereich von 1,7–2,7 % nachgewiesen. Phenanthren (PHE) wurde nur in H500 und H700 im Konzentrationsbereich von 1,5–1,7 % identifiziert. Anthracen (ANT) war nur in H600 vorhanden (1,7 % der Gesamtmenge). Der Anteil anderer PHAs an der Gesamtsumme lag unter 1 % (Tabelle 4).

Alle getesteten Materialien zeigten eine stimulierende Wirkung auf das Wachstum der L. sativum-Wurzeln, die bei H500 deutlich höher war (Abb. 8). Dieser Trend nahm mit der Pyrolysetemperatur ab (Abb. 8). Die Stimulation des Wurzelwachstums trat auch bei Wasserextrakten unabhängig von der Pyrolysetemperatur auf – diese war sowohl bei H500 als auch bei H700 am höchsten und ähnlich (63,5 % im Durchschnitt), während sie bei H600 nur 12,0 ± 1,9 % erreichte (Abb. 8). Biokohlen hatten keinen Einfluss auf die Mortalität von F. candida, zeigten jedoch einen hohen Einfluss auf die Stimulierung ihrer Reproduktion (Abb. 8). Nur H600 zeigte eine hemmende Wirkung auf die Biolumineszenz von A. fischeri (Abb. 8).

Ökotoxikologische Testergebnisse für Biokohle aus Hermetia illucens puparia. Die Auswirkungen der untersuchten Pflanzenkohlen auf: Hemmung des Wurzelwachstums von Lepidium sativum in der Festphase und in Wasserextrakten, Hemmung der Mortalität und Reproduktion von Folsomia candida und Hemmung der Biolumineszenz von Aliivibrio fischeri. Mittelwerte ± SD (n = 3). Verschiedene Buchstaben zeigten statistisch signifikante Werte an (Tukey-Test, p < 0,05).

Der pH-Wert der Pflanzenkohle war aufgrund thermischer Dehydrierungsreaktionen und der Bildung von Asche größtenteils basisch32,33. Hossain et al.34 haben jedoch nachgewiesen, dass es stark vom anfänglichen pH-Wert des Rohmaterials abhängt. Für den Gehalt an flüchtigen Feststoffen (VS) wurde eine umgekehrt proportionale Tendenz zur Temperatur beobachtet, und dieses Phänomen ist wohlbekannt33.

Untersuchte Pflanzenkohlen hatten für diese Art von Material einen niedrigen SSA. Im Allgemeinen besteht die Tendenz, dass die durchschnittliche SSA mit der Pyrolysetemperatur zunimmt31. Eine Abnahme der SSA kann jedoch mit einem steigenden Aschegehalt aufgrund der Temperatur der Pyrolyse verbunden sein, die durch Verstopfung der Poren die SSA der Materialien verringert33, oder mit den Sinterprozessen, die bei steigender Temperatur stärker abliefen35. Die Sinterung konnte durch REM-Aufnahmen bei 50.000-facher Vergrößerung nachgewiesen werden (Abb. 4), die auf der Oberfläche der H700-Pflanzenkohle nur breite schlitzartige Strukturen zeigten, im Vergleich zum H600-Material, bei dem eine poröse Struktur zu erkennen war.

Biokohle, die aus einem einzigen Rohstoff hergestellt wird, kann abhängig von den Pyrolysebedingungen SSAs in einem weiten Bereich aufweisen. Aus H. illucens puparia gewonnene Biokohlen ähnelten in diesem Parameter Biokohlen aus Orangenschalen (7,8–51,0 m2 g−1), Palmenrinde (2,5 m2 g−1), Erdnussschalen (3,1 m2 g−1) und Kiefernnadeln (0,7–19,9 m2 g−1), Kiefernpech (2,9–4,8 m2 g−1), Kiefernholzspäne (1,8–4,8 m2 g−1), Geflügelstreu (3,9 und 9,0 m2 g−1), Sojabohnenstroh ( 5,6 m2 g-1), Schweinefeststoffe und Mist (4,1 und 5,7 m2 g-1), Putenmist (2,6 m2 g-1) und Ferkelmist (3,8 m2 g-1)33. Biokohlen, die aus Klärschlämmen und Biogasrückständen hergestellt werden, können ebenfalls einen SSA in einem ähnlichen Bereich aufweisen, wie Stefaniuk und Oleszczuk32 sowie Zielińska et al.33 zeigten.

Die durchschnittliche Porenweite, die für die N2-Adsorption in den untersuchten Materialien verantwortlich ist, lag im Mesoporenbereich (2–50 nm)30. Zielińska et al.33 zeigten eine durchschnittliche Porengröße im Bereich von 5,7–14,0 nm in Pflanzenkohle aus verschiedenen Klärschlämmen. Stefaniuk und Oleszczuk32 haben nachgewiesen, dass die Porengröße einiger Pflanzenkohlen aus Biogasrückständen in einem ähnlichen Bereich wie in dieser Studie liegen könnte.

Die Adsorptions-Desorptions-Isothermen für N2 in Materialien vom Typ IV treten in mesoporösen Materialien auf und sind durch Kondensation in Poren gekennzeichnet, ohne jedoch das Sättigungsplateau zu erreichen35 (Abb. 2B). Die H3-Hysterese tritt bei nicht starren Aggregaten plattenförmiger Partikel auf oder wenn die Makroporen nicht vollständig mit Porenkondensat gefüllt sind30. Dies zeigte die schlitzartige Porenform, die für ein Kohlenstoffabsorptionsmittel charakteristisch ist33. Darüber hinaus deutete der starke Abfallschwellenwert zwischen 0,4 und 0,5 P/Po erneut auf teilweise blockierte Mesoporen hin30.

Das Rohmaterial (Puparia) zeigte einen ähnlichen C- und H-Gehalt wie die Studie von Waśko et al.8, mit einer Ausnahme des N-Gehalts, der möglicherweise mit der unterschiedlichen Ernährung der Insekten und der Tatsache zusammenhängt, dass In dieser Untersuchung wurden die Puppen keiner Reinigung oder Vorbehandlung unterzogen. Im Allgemeinen war die Zusammensetzung von H. illucens puparia der von reinem Chitin marinen Ursprungs sehr ähnlich21. In der Arbeit von Zazycki et al.21 wurden Pflanzenkohlen aus reinem Chitin durch Pyrolyse bei 800 °C/60 min hergestellt. Sie ermittelten einen C-Gehalt von bis zu 81,30 %, während der Gehalt an H, N und O 2,15 %, 3,45 % bzw. 13,10 % betrug. In ähnlicher Weise ermittelten Magnacca et al.36, dass der C-Gehalt in Biokohlen, die aus marinem Chitin hergestellt wurden, für Materialien, die bei 440 und 540 °C pyrolysiert wurden, im Bereich von 72,7–75,5 % lag, für Materialien, die bei 294 °C erhalten wurden, war der Kohlenstoffgehalt jedoch sehr ähnlich dem des Rohmaterials (47,7 %). In der zitierten Studie betrug der Gehalt an H und N für Materialien, die bei 440 und 540 °C erhalten wurden, 3,5–2,8 % bzw. 8,3–8,0 %. Aus H. illucens puparia hergestellte Pflanzenkohle hatte im Vergleich zu den oben genannten Untersuchungen einen viel geringeren Gehalt an C und H, aber ähnliche Werte an N und O.

Die in dieser Studie untersuchten Pflanzenkohlen waren im C- und H-Gehalt ähnlich wie: Broilerstreu (700 °C/60 Min., 46 % C, 1,4 % H), Hühnerstreu (620 °C/2 h, 41,5 % C, 1,2 % H), Ziegenmist (400–800 °C/30 Min., 42,7–43,6 % C, 1,7–0,8 % H), Schweinemist (400 °C/60 Min., 41,8 % C, 1,0 % H), Schweinefeststoff ( 700 °C/2 h, 44,1 % C, 0,7 % H) und Putenmist (700 °C/2 h, 44,8 % C, 0,95 % H)31. Die Elementarzusammensetzung zeigte, dass die in dieser Untersuchung untersuchten Materialien zwischen Biokohle aus Tierdünger und reinem Meereschitin angesiedelt sein können.

Der Schwefelgehalt in Biokohlen ist von weitaus geringerem Interesse, was daran zu erkennen ist, dass der Übersichtsartikel von Qambrani et al.31 dessen Inhalt nicht zusammengefasst hat. Auch in den Arbeiten von Zazycki et al.21 und Magnacca et al.36 wurde dies nicht untersucht. Der S-Gehalt in Pflanzenkohle, die aus Maisstroh hergestellt wurde, das bei Temperaturen von 300–700 °C/6 Stunden pyrolysiert wurde, lag im Bereich von 0,32–0,58 %37. Biokohlen aus Eichen- und Maisstroh (500–850 °C) hatten S-Gehalte im Bereich von 0,15–0,17 % und 0,61–0,80 %38. Kürzlich untersuchten Leng et al.39 den S-Gehalt von Biokohlen aus verschiedenen Ausgangsmaterialien. Im Allgemeinen lag der S-Gehalt bei Biokohlen aus Pflanzenmaterialien im Bereich von 0,015–0,550 %, war jedoch bei Biokohlen aus Klärschlamm am höchsten (0,747–0,996 %) und bei Biokohlen aus Hühnermist lag er dazwischen. In Bezug auf den S-Gehalt waren Biokohlen aus H. illucens puparia den Biokohlen aus Hühnermist am ähnlichsten. Im Allgemeinen hatten Pflanzenkohlen aus pflanzlicher Biomasse und Tierdünger einen niedrigeren N-Gehalt als die in dieser Studie erhaltenen Materialien (bis zu 4,9 % für pelletierte Geflügelstreu und 4,1 % für Kiefernnadeln), während der O-Gehalt in einem weiten Wertebereich schwankte31 . In diesem Zusammenhang stellen aus H. illucens puparia gewonnene Pflanzenkohlen ein neues und interessantes Material mit natürlich hoher N-Konzentration dar. Besondere Aufmerksamkeit verdient mit Heteroatomen, insbesondere mit N, dotierte Pflanzenkohle. Beispielsweise kann es als elektrokatalytisches Material in mikrobiellen Brennstoffzellen, Lithium- oder Zink-Luft-Batterien und Superkondensatoren40 verwendet werden.

Die Abnahme der H/C- und O/C-Verhältnisse bei höherer Temperatur deutete auf eine Zunahme der Karbonisierung und Aromatisierung von C-C-Bindungen und eine Abnahme der Anwesenheit von funktionellen Sauerstoffgruppen aufgrund von Dehydrierungsreaktionen in den Biokohlen hin. Die Verringerung beider Parameter zeigte die erhöhte Hydrophobie der erhaltenen Materialien32,33. Pflanzenkohle mit niedrigen H/C-Werten könnte aufgrund ihrer Resistenz gegen mikrobiellen Abbau für die langfristige C-Sequestrierung im Boden nützlich sein33.

Die Mikrofotografie zeigte die gut erhaltene Wabenstruktur der Pflanzenkohle, die die Pyrolysebedingungen überstanden hat. Diese innere Struktur der Puppe war auch unter REM-Vergrößerung im daraus extrahierten reinen Chitin sichtbar8. Die Glätte der Pflanzenkohleoberfläche bei niedrigeren Temperaturen, wie bei H500, wurde bereits zuvor von Pituello et al.41 beobachtet. Abbildung 3H zeigte, dass sich bei H600 eine Porenstruktur entwickelt hatte, bei H700 jedoch nicht. Aus diesem Grund hatte H600 die höchste N2-BET-Oberfläche (Tabelle 1). Eine höhere Temperatur führte zum Verschluss zuvor vorhandener Poren durch Faltenbildung und Sinterung. Es ist daher wahrscheinlich, dass durch eine genauere Einstellung der Pyrolysetemperatur eine noch bessere Porenstruktur und eine größere SSA erzielt werden könnten.

Zhao et al.42 zeigten, dass der Elementgehalt in Pflanzenkohle mit der Temperatur des Produktionsprozesses zunahm. Dies war jedoch nicht immer der Fall. Ausnahmen wurden für die Gehalte an Cu und Mn nachgewiesen, die bei 500 °C am höchsten waren, während die höchste in dieser Studie verwendete Temperatur 600 °C betrug42. Diese nichtlinearen Tendenzen sind in der Literatur häufig zu finden und resultieren aus verschiedenen Prozessen, die noch nicht genau charakterisiert wurden. Einige Autoren gingen davon aus, dass sich dabei verschiedene Metalle bei höheren Temperaturen verflüchtigen könnten41,42. Aus H. illucens puparia hergestellte Pflanzenkohle enthielt im Allgemeinen mehr Mikro- und Makroelemente, z. B. hatten sie einen höheren Gehalt an Ca, Mg, Fe, Mn, Cu und Zn als Pflanzenkohle aus Apfelbaumzweigen42. Ebenso war der Zn-Gehalt in Biokohle von H. illucens puparia höher als in Materialien, die aus Rebschnittrückständen41 sowie Holzpellets und Reisig43 hergestellt wurden. Dies deutete darauf hin, dass Pflanzen einen hohen Zusatzwert an Mikroelementen hätten, wenn diese Biokohlen als Biodünger eingesetzt würden.

Aus H. illucens hergestellte Biokohlen wiesen höhere Konzentrationen an As und Cd auf als Biokohlen aus allen von Pituello et al.41 und Marmiroli et al.43 untersuchten pflanzlichen und nichtpflanzlichen Materialien. Allerdings waren Pb und Ni im Vergleich zu Pflanzenkohlen, die aus Klärschlamm bzw. kommunalem Biomüll-Gärrest gewonnen wurden, niedriger41. Im Gegensatz zu den oben genannten Materialien war der Cr-Gehalt auch in aus Puparia gewonnenen Biokohlen am niedrigsten.

Der im Vergleich zu pflanzlichen Pflanzenkohlen höhere Gehalt an Elementen lässt sich durch das Phänomen der Bioakkumulation erklären, die bei H. illucens während der Fütterung auftritt. Es ist bekannt, dass einige Schwermetalle, wie insbesondere Cd und Zn, in diesem Insekt eine Bioakkumulation erfahren13,44. Proc et al.45 haben kürzlich die Fähigkeit von H. illucens nachgewiesen, viele weitere Elemente bioakkumulieren zu können. In den Puppen von H. illucens, die mit nicht dotiertem Futter gefüttert wurden, wurde die Bioakkumulation von Ba, Ca, Cu, Fe, Ga, Hg, Mg, Mo, Mn, P, S und Se mit einem besonders hohen Bioakkumulationsfaktor gezeigt erhalten für Ca (12,02) und Mn (5,95)45.

Die FT-IR-Analyse von H500 deutete darauf hin, dass die zur Pyrolyse verwendeten Puppen möglicherweise oberflächlich mit den Substratrückständen kontaminiert waren, in denen die Larven lebten (das Substrat basierte auf Kokosfasern). Bei höheren Temperaturen löste sich dieser Rückstand auf und die Bande verschwand. Für das Experiment entnommene Puppen wurden nicht gezielt gereinigt. Unter den Bedingungen eines echten Unternehmens, das Pflanzenkohle aus dieser Art von Abfallprodukten herstellen möchte, wäre es aus wirtschaftlichen Gründen ungerechtfertigt, sie vor der Pyrolyse zu waschen. Einige der in Tabelle 3 dargestellten Banden (Peaks Nr. 6, 7 und 9) ähnelten der aus gereinigtem Garnelen-Chitin hergestellten Biokohle21.

Im XRD-Spektrum stellte der Peak bei 26,6 2θ° eine gestapelte graphitische Basalphase in der Ebene dar und deutete auf die Kristallisation des Kohlenstoffs46 hin. Ein hoher, dünner Peak weist auf eine stärkere Kristallisation hin als eine breitere, hügelartige Form. Auch in Biokohlen aus Biogasrückständen32 und Klärschlämmen33 wurde das Vorkommen von Calcit nachgewiesen. Im Vergleich zu den Beugungsmustern, die für aus H. illucens puparia8 extrahiertes Chitin erhalten wurden, wurden in H600 keine Peaks im Bereich von 9 bis 25 2θ° beobachtet. In rohen Puppen deuten diese Peaks auf eine α-Chitin-Kristallstruktur hin8,21. Das Verschwinden der kristallinen Struktur trat bei verarbeiteten Puppen bereits bei 600 °C auf und wurde durch das Fehlen von Amid-I- und Amid-II-Banden im FT-IR-Spektrum weiter bestätigt (Abb. 6A). Dies steht im Einklang mit der Beobachtung von Zazycki et al.21.

Kılıç et al.47 berichteten, dass die Adsorptionskapazität für aus Mandelschalen gewonnene Pflanzenkohle bei 650 °C 20 mg Ni g−1 (pH 6,0) betrug. Bogusz et al.48 zeigten eine Ni-Adsorption im Bereich von 16,6–34,2 mg Ni g−1 (pH 5,5) von Biokohle, die aus Rückständen nach der Biogasproduktion gewonnen wurde. Der Bereich der Ni-Sorption auf verschiedenen Biokohlen pflanzlichen Ursprungs und Broilerstreu betrug 1,17–19,80 mg Ni g−148.

Aus Miscanthus sacchariflorus bei 300–600 °C hergestellte Pflanzenkohle hatte eine Adsorptionskapazität für Cd bei pH 7 im Bereich von 11,40–13,24 mg Cd g−149. Aus Gülle bei 200 und 350 °C erzeugte Pflanzenkohle hatte eine noch höhere Sorption: 31,9 und 51,4 mg Cd g−1, wie von Xu et al.50 berichtet. Andererseits hatte Pflanzenkohle aus Eichenrinde, die bei 400–450 °C gewonnen und bei pH 5 getestet wurde, eine viel geringere Adsorptionskapazität für dieses Metall (5,4 mg Cd g−1)51 als Pflanzenkohle, die aus Puppen gewonnen wurde.

Die in dieser Studie untersuchten Materialien hatten eine viel höhere Adsorptionskapazität für Pb als Biokohle, die aus Kiefernholz und Reisstroh während der hydrothermischen Verflüssigung bei 300 °C hergestellt wurde (die 3,89 mg Pb g−1 bzw. 1,84 mg Pb g−1 adsorbierte)52. Andere Pflanzenkohlen pflanzlichen Ursprungs wie Kiefernholz, Kiefernrinde, Eichenholz und Eichenrinde, die bei 400–450 °C pyrolysiert wurden, hatten eine Adsorptionskapazität für Pb im Bereich von 2,62 (Eichenholz) bis 13,1 (Eichenrinde) mg Pb g−1 (pH 5,0), wie von Mohan et al.51 offenbart. Eine viel höhere Adsorption wurde von Lu et al.53 auf Biokohle beschrieben, die aus Schlamm bei 550 °C hergestellt wurde (30,9 mg Pb g−1; pH 5,0).

Die Adsorption von Cd und Pb auf Pflanzenkohleoberflächen hängt hauptsächlich vom Kationenaustausch, der Oberflächenkomplexierung, der Ausfällung und, insbesondere für Cd, auch von elektrostatischen Wechselwirkungen ab54. Sorptionseigenschaften und verantwortliche Mechanismen hängen stark von der Art der Pflanzenkohle und dem Rohmaterial sowie den Pyrolysebedingungen sowie dem pH-Wert der Lösung ab und können stark variieren54. Die zitierte Literatur lässt zu, Pflanzenkohle aus H. illucens puparia als mäßig adsorbierend für die diskutierten Schwermetalle zu bezeichnen.

Der Gesamtgehalt von 16 PAKs der US-Umweltschutzbehörde (EPA) überschritt nicht die empfohlene Höchstkonzentration von 300 mg kg-1 DW55 und lag deutlich unter diesem Grenzwert (168–249 µg kg-1 DW) (Tabelle 4). NAP war der am häufigsten vorkommende PAK in den gewonnenen Biokohlen. Dies resultiert aus einer Pyrolysetemperatur von mehr als 500 °C, ab der der freie Radikalmechanismus der PAK-Bildung zu dominieren beginnt, was zur Produktion von NAP als der thermodynamisch stabilsten Verbindung führt56. Der Gehalt an Σ16-PAK im Wasserextrakt, die bioverfügbar sind und hauptsächlich für negative Umweltauswirkungen verantwortlich sind56, lag in einem noch niedrigeren Bereich von 48–72 ng dm−3 (Tabelle 4). Aufgrund seiner geringen Konzentration und seiner Fähigkeit, starke Bindungen mit der Oberfläche von Pflanzenkohle zu bilden, fungiert dieses Material eher als Sorptionssenke als als Quelle für PAK56.

Pflanzenkohle aus H. illucens puparia zeigt keine Toxizität für L. sativum und wirbellose Modellbodentiere, obwohl die getesteten Materialien einen höheren Gesamt-PAK-Gehalt enthielten als in Kołtowski und Oleszczuk angegeben57. F. candida kommt in Böden auf der ganzen Welt vor und gehört zur Familie der Isotomidae der Collembolaner. Egamberdieva et al.58 demonstrierten die Zugabe von Pflanzenkohle zum bodenstimulierten Pflanzenwachstum durch die Stimulierung des Rhizobakterienwachstums. Darüber hinaus könnte die Steigerung der Reproduktionsrate von F. candida auch mit der Stimulierung des Bakterienwachstums zusammenhängen, was wiederum den Abbau organischer Stoffe, von denen sich F. candida ernährt, verstärken könnte. Es wurde nur ein negativer Effekt beobachtet, und zwar die durch H600 verursachte Hemmung der Biolumineszenz von A. fisheri (Abb. 8). Aufgrund der Tatsache, dass in H600 der Gehalt an Schwermetallen und anderen Elementen entweder geringer oder statistisch unbedeutend war als in den anderen getesteten Pflanzenkohlen (Tabelle 2), wurde eine Hemmwirkung organischer Verbindungen vermutet. Im Allgemeinen ist die Toxizität extrahierbarer Substanzen aus Pflanzenkohle kein häufig diskutiertes oder untersuchtes Thema, bedarf jedoch aufgrund des Gehalts an Substanzen wie PAKs, Dioxinen, Teern, Furanen, flüchtigen organischen Verbindungen und giftigen Schwermetallen sicherlich einer Untersuchung57,59. Intani et al.59 berichteten über die Toxizität von Maiskolben-Biokohlen auf L. sativum, die sich auf die Keimrate, die Sprosslänge und das Frischsprossgewicht auswirkte. Kołtowski und Oleszczuk57 bestätigten die hohe, mittlere und sehr niedrige Toxizität von Biokohlen, die aus Miscanthus, Weide und Weizenstroh hergestellt wurden, hinsichtlich der Biolumineszenz von A. fischeri und des Überlebens von Daphnia magna.

Unsere Ergebnisse zeigen, wie die nicht standardmäßige Abfallbewirtschaftung aus der dynamisch wachsenden Insektenzuchtindustrie für die Produktion von Pflanzenkohle mit neuen Eigenschaften genutzt werden kann. Diese neue Pflanzenkohle zeigte in den meisten Parametern Zwischeneigenschaften zwischen Pflanzenkohlen pflanzlichen Ursprungs und solchen aus Gülle, Klärschlamm und Biogasschlamm. Obwohl seine Sorptionseigenschaften gering waren, ist es aufgrund des höheren Gehalts an Stickstoff und zahlreichen Mikro- und Makroelementen im Vergleich zu Pflanzenkohle aus pflanzlicher Biomasse31 für die landwirtschaftliche Nutzung geeignet. Der Gehalt an Schwermetallen lag innerhalb (As, Cd, Mo, Zn) oder niedriger (Cr, Hg, Ni) des von der International Biochar Initiative55 entwickelten Standards für Pflanzenkohle und garantiert deren sichere Verwendung. Naphthalin war das am häufigsten vorkommende PAK in den gewonnenen Biokohlen. Der Gesamtgehalt von 16 US-EPA-PAKs überschritt nicht die empfohlene Höchstkonzentration von 300 mg kg-1 DW55 und lag unter diesem Grenzwert (168–249 µg kg-1 DW für den Gesamtgehalt und 48–72 ng l-1 für Wasserextrakte). ). Schließlich weisen das Fehlen von Toxizität und darüber hinaus die wachstumsstimulierende Wirkung auf die Wurzel von L. sativum und die erhöhte Vermehrung von F. candida auf die bemerkenswerten Eigenschaften der hergestellten Biokohlen hin, die in der Landwirtschaft praktische Anwendung finden könnten. Diese positiven Eigenschaften, zusammen mit der größeren Oberfläche der gewonnenen Pflanzenkohle, ermöglichen beispielsweise Hinweise auf deren mögliche Verwendung, insbesondere als Träger von Düngemitteln oder nützlichen Bakterien. Sehr interessant wäre die Aktivierung dieser Art von Pflanzenkohle, die zu einer deutlich größeren Oberfläche und verbesserten Sorptionseigenschaften führen soll. Aufgrund ihres natürlich vorkommenden hohen N-Gehalts gibt die Untersuchung ihrer elektronischen Eigenschaften, z. B. bei der Formulierung von Superkondensatorelektroden, auch eine mögliche Richtung für zukünftige Forschung vor. Die wichtigste Richtung in naher Zukunft wird jedoch wahrscheinlich darin bestehen, die Eigenschaften von Pflanzenkohle zu untersuchen, die aus den Exoskeletten anderer Insektenarten sowie aus deren Fraß gewonnen wird.

Die Daten werden auf Anfrage beim entsprechenden Autor – Piotr Bulak – zur Verfügung gestellt.

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Diese Forschung wurde vom Nationalen Wissenschaftszentrum Polen mit der Fördernummer 2019/35/D/NZ9/01835 gegründet.

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Patrick Oleszczuk

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PB: Konzeptualisierung, Methodik, Untersuchung, Datenkuratierung, Validierung, formale Analyse, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung, Visualisierung, Überwachung, Projektverwaltung, Finanzierungseinwerbung. KP-P.: Untersuchung, Datenkuratierung, Schreiben – Originalentwurf. MK: Untersuchung, Datenkuratierung, Schreiben – Originalentwurf. KZ: Untersuchung, Datenkuratierung, Schreiben – Originalentwurf. CP: Untersuchung, Datenkuratierung, Schreiben – Originalentwurf. DW: Untersuchung, Datenkuratierung. HW-N.: Untersuchung, Datenkuratierung. EZ: Untersuchung, Datenkuratierung. AW: Konzeptualisierung, Untersuchung, Datenkuratierung, Schreiben – Originalentwurf. PO: Konzeptualisierung, Untersuchung, Datenkuration, Methodik. AB: Konzeptualisierung, Supervision.

Korrespondenz mit Piotr Bulak.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Bulak, P., Proc-Pietrycha, K., Kaczor, M. et al. Eine neuartige Art von Pflanzenkohle aus chitinhaltigen Abfällen von Hermetia illucens mit eingebauter stimulierender Wirkung auf Pflanzen und Bodenarthropoden. Sci Rep 13, 8306 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-35460-6

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Eingegangen: 24. Januar 2023

Angenommen: 18. Mai 2023

Veröffentlicht: 23. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-35460-6

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